נולדה בברלין ב- 20 בדצמבר 1893, בת בכורה מתוך שניים. למדה באוניברסיטה בפרייבורג, בברייגאו, בברלין ובמינכן. בעת לימודיה נישאה לד"ר קארל בולר, שעבודתו ביטאה את התעניינותה במחשבות אנושיות על הקיום. בשנת 1919 כבר היו להם שני ילדים ולבולר היה תואר דוקטור בפילוסופיה ובפסיכולוגיה מאוניברסיטת מינכן, בהצטיינות יתרה. בשנים 1920 – 1923 הייתה מרצה בבית הספר הטכני הגבוה בדרזדן.
בשנת 1923 עברה לאוסטריה, ולימדה בבית הספר לפילוסופיה ולפסיכולוגיה באוניברסיטת וינה. בשנת 1929 נתמנתה לפרופסור מן המניין והייתה חברת פקולטה זמנית וקבועה עד שנת 1938.
המכון לפסיכולוגיה בווינה נוסד בתחילת שנות ה- 20 של המאה העשרים במסגרת המכון לחינוך של וינה, שנפתח ב- 1923. בולר ובעלה יסדו רשת רחבה של קשרים מדעיים המבוססת על ביהוויוריזם. בווינה התמקדה בולר במחקר על ההתפתחות הקוגנטיבית של האישיות מילדות ועד בגרות. מטרת המחקר הייתה ליצור תאוריה אחדותית של התפתחות הפסיכולוגיה של הילדות. את המכון ניהלה בולר כמוסד חברתי ומדעי מודרני.
ב- 1924 קיבלה בולר מענק מקרן הזיכרון ע"ש לורה שפלמן-רוקפלר, למימון סיור לימודי בארצות הברית. היא שהתה במכללה למורים באוניברסיטת קולומביה בניו יורק ובמרפאה להתפתחות הילד באוניברסיטת ייל בניו הייבן.
בהנחייתה של בולר, ערכו סטודנטים בפקולטה לפסיכולוגיה מחקר ומעקב ארוך טווח על התנהגות תינוקות וילדים. ב"דיוני יום ד'" המפורסמים, דיווחו דוקטורנטים וסייעים על ממצאיהם, ועל פיהם נקבע המשך המחקר. תוצאות המחקר בפסיכולוגיה של ילדים פורסמו בספרה של בולר ילדות ונעורים ב- 1928. המכון לפסיכולוגיה היה מעורב גם במדיניות רווחה של "וינה האדומה", על ידי השגחה על התנהגות ילדים רכים במרכז הקבלה לילדים, שהפך למוסד ציבורי.
בשנים 1925 – 1938 שימשה בולר עורכת של Wiener Arbeiten zur Paedagogischen Psychologie וכן של Quellen und Studien zur Jugendkunde (מ- 1928). בין פרסומיה הרבים: Soziologische und psychologische Studien ueber das erste Lebensjahr (1927); Kindheit und Jugend (1928); Kind und Familie (1937); The child and his family (1939); The course of Human Life and a A Study of Goals in the Humanistic Perspective (1968).
ב- 1938, אחרי עליית הנאצים לשלטון, נעצרו בולר ובעלה בשל סיבות גזעיות ופוליטיות. הם נמלטו לנורווגיה, שם עבדה כפרופסור לפסיכולוגיה באוניברסיטת אוסלו ובאקדמיה למורים בטורנדהיים. ב- 1939 עברו בני הזוג לאנגליה. בלונדון נתמנתה למנהלת איגוד ההורים ומנהלת מרפאות לטיפול בילדים. ב- 1940 עברו לארצות הברית שם קיבלה משרת פרופסור לפסיכולוגיה בקולג' סנט. קתרין בסנט. פול, מינסוטה. במקביל שימשה בשנים 1942 – 1943 כמרצה אורחת בקלרק קולג' באטלנטה, ג'ורג'יה. בשנים 1943 – 1945 הייתה מנהלת ופסיכולוגית ראשית בבית החולים מיניאפוליס ג'נרל הוספיטל במיניאפוליס. בשנים 1945 – 1953 הייתה מנהלת ופסיכולוגית ראשית בבית החולים המחוזי לוס אנג'לס. משנת 1950 עסקה בטיפול פסיכולוגי פרטי בבברלי הילס, קליפורניה, וגם שימשה כמרצה לפסיכולוגיה בבית הספר לרפואה של אוניברסיטת דרום קליפורניה, לוס אנג'לס. מ- 1958 ואילך הייתה פרופסור אמריטוס באוניברסיטת קולומביה, קליפורניה, בברקלי, בהאנטר קולג', ב C.U.N.Y בניו יורק, בברנדייס ובכמה אוניברסיטאות באירופה. היא ניהלה את המרפאה לטיפול בילד בוורצ'סטר מסצו'סטס, שימשה כעורכת משנה של כתבי העת "פסיכולוגיה הומניסטית", "הילד העצבני" ו"כתב העת הבריטי לפסיכולוגיה חינוכית". כמו כן הייתה חברה באיגוד הפסיכולוגים האמריקני ובאיגוד האמריקני לפסיכולוגיה חינוכית, ונשיאת הארגון בשנים 1965 – 1966.
מחקריה ומאמריה התרכזו בחקר מטרת הקיום האנושי. היא הדגישה את רעיון ההגשמה העצמית והאמינה כי בני אדם יכולים להגשים את עצמם על ידי ניצול מלא של יכולתם, חיים מועילים של הצבת מטרות והתקדמות הדרגתית, והשתת מערכת ערכים אישית.
ב- 1971 שבה לגרמניה והתיישבה בשטוטגרט, לבלות את שנותיה האחרונות עם בנה רולף. היא עבדה שם בקליניקה פרטית.
שרלוט בולר קיבלה מדליית כבוד מהעיר וינה בשנת 1964. היא נפטרה בשנת 1974.